金属-N4活性中心高效电催化二氧化碳还原研究取得新进展

发布日期:2018-10-18     浏览次数:1000次    发布者:刘春英    


近日,iChEM研究人员、现在我院工作的邓德会研究员课题组在金属-N4活性中心高效电催化CO2还原研究中取得新进展,相关成果“Understanding the reaction mechanisms of well-defined metal-N4 sites in electrocatalytic CO2 reduction”发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201808593)

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金属--碳是一类具有优异电催化CO2还原性能的催化剂,但目前的制备方法很难获得结构明确且单一的金属--碳催化剂,严重制约了对该类催化剂活性中心及催化反应机理的认识。为了探究该类催化剂的反应机理及不同金属中心的活性趋势,课题组在长期对金属-N4活性中心结构认识及其催化反应研究(Science Adv. 1 (2015) e1500462Nature Nanotech.11 (2016) 218-230Angew. Chem. Int. Ed.55 (2016) 6708Nano Energy 32 (2017) 353; Chem 4 (2018) 1902)的基础上,利用具有明确金属-N4结构的系列3d金属酞菁作为模型催化剂,结合理论计算、电化学实验及同步辐射X射线原位吸收谱对该体系进行了深入的研究。他们从理论计算分析了不同金属酞菁电催化还原CO2的反应机理及活性顺序,发现钴酞菁具有最优异的催化性能,其高催化活性源于活性中心钴既有利于*COOH的形成,也有利于*CO的脱附。电化学实验表明钴酞菁可高选择性地将CO2还原成CO,在最优电位-0.8 V vs. RHE时,CO的法拉第效率高达99%,并具有长时间的稳定性。该工作揭示了具有单一金属-N4活性中心电催化还原CO2的反应机理及活性趋势,并为设计高性能金属--碳催化剂提供了重要借鉴。

该研究工作是与西湖大学肖建平博士、我院田中群院士和王野教授、中科院上海应用物理研究所司锐研究员等合作完成。该研究得到国家重点研发计划(项目批准号:2016YFA02041002016YFA0200200)、国家自然科学基金(项目批准号:2157322021621063)、中科院前沿科学重点研究项目(项目批准号:QYZDB-SSWJSC020)、教育部能源材料化学协同创新中心(2011·iChEM)的资助。

 

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201808593