稀土-过渡金属簇合物的光催化研究取得新进展

发布日期:2018-11-27     浏览次数:814次    发布者:刘春英    

  我院孔祥建教授与龙腊生教授课题组在稀土-过渡金属(3d-4f)簇合物光催化产氢研究中取得新进展,相关成果“Integration of Lanthanide-Transition-Metal Clusters onto CdSSurfaces for Photocatalytic Hydrogen Evolution”发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.,https://doi.org/10.1002/anie.201811211)

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       光解水被认为是解决环境和能源问题的有效途径之一。自TiO2光解水材料报道以来,半导体材料在光解水方面受到了广泛的关注。近年来,人们发现在半导体上负载金属纳米颗粒可以改变半导体材料的电子结构,从而提高光催化性能。然而,采用多分散的纳米颗粒很难在原子水平去理解光催化机理。金属簇合物具有明确的晶体结构,是理解物质构效关系的理想模型。课题组将异金属的稀土-过渡金属簇合物Ln52Ni56负载在CdS半导体的表面,有效提升光生电子和空穴的分离效率,从而提高了光催化分解水的性能。研究发现在团簇负载的过程中,Ln52Ni56(Ln=Eu, Gd, Pr, Nd)团簇中的部分Ni2+可被Cd2+取代,形成了Eu52Ni56-xCdx/CdS复合体系。光生电子不但可以转移到团簇的LUMO轨道,还可以转移到稀土Eu3+上生成Eu2+催化活性位点。正是这种多通道的电子转移途径使得Eu52Ni56相比其他稀土同系物具有更高的光催化性能,达到33,533 μmol h-1 g-1多金属间的协同效应为合成高效的光催化半导体复合材料提供了借鉴。

  该项研究工作由博士生陈榕(第一作者)完成,博士生闫志浩参与部分表征工作;工作得到科技部(项目批准号:2014CB845601)、国家自然科学基金委(项目批准号:2187122421673184214310052139039121721001)、教育部霍英东基金会青年教师基金(项目批准号:151013)等资助。

 论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201811211