基于偶极诱导界面分子重构的响应性液体门控系统取得新突破

发布日期:2019-2-27     浏览次数:702次    发布者:刘春英    

我院侯旭教授课题组基于偶极诱导界面分子重构发展了一种新型的响应性液体门控系统。相关成果“Visual Chemical Detection Mechanism by a Liquid Gating System with Dipole-Induced Interfacial Molecular Reconfiguration”近日发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201814752)

限域空间中的动态界面研究为界面科学的发展与应用带来了新的机遇。宏观尺度界面呈现相对独立界面行为,而限域空间中的界面受空间尺度的限制呈现出更复杂的动态多相界面特性。液体门控,即液体在限域孔道中毛细力作用下稳定填充在孔道内部,形成一种闭合状态的液门,液门在一定压力下迅速开启,形成孔道内壁有液体层的通路,该液门状态可逆调控。液体门控体系具有固//气或固//液等复杂的多相界面。虽然目前该体系已应用于膜分离,但如何利用其特有的限域空间动态界面性质开发新的应用仍处于起步阶段。

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课题组提出响应性液体门控机制,利用门控液体中双亲分子在限域空间的气/液界面的动态化学构象重排行为,发展了一种全新的液体门控化学检测方法并探究其在化学检测中的应用。DFT计算发现,界面上的双亲分子受待检测物的偶极诱导作用,空间结构参数(键长、键角和电荷量分布)及偶极矩发生改变。双亲分子长链烷烃基团电荷的重排降低了双亲分子的偶极矩,变得更为疏水。该特性为利用液体门控实现化学检测提供了一种全新而特殊的信号传递方式,即:门控液体中功能分子受检测物质的偶极诱导作用,在界面上发生分子构型重排,宏观上呈现为界面张力变化,导致限域空间内气体跨膜临界压力阈值的变化。因此,可以通过监测气体跨膜临界压力阈值的变化得到检测物的成分、浓度等信息。该检测思路展示了响应性液体门控的广阔应用前景,为新型无电可视化的化学检测提供了全新的思路。

该研究工作在我院侯旭教授指导下完成,2017级博士研究生樊漪、博士后盛智芝为共同第一作者,博士后陈俊、陈柏屹、王树立,硕士研究生潘虹,石墨烯工程与产业研究院陈薪羽老师,物理科学与技术学院博士研究生吴锋参与了研究工作。该工作得到国家重点研发计划(2018YFA0209500)、国家自然科学基金(216731972162109121808191)、111引智计划(B16029)、中央高校基本科研业务费专项资金(20720170050)、福建省自然科学基金(2018J06003)、福建省战略性新兴产业专项及中国博士后科学基金(2016M600500)等资助。

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论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201814752