C1化学新视野:合成气和CO2催化转化选择性调控综述发表于Chem. Soc. Rev.

发布日期:2019-5-28     浏览次数:1494次    发布者:刘春英    

我院王野教授研究团队撰写的综述性论文“New horizon in C1 chemistry: breaking the selectivity limitation in transformation of syngas and hydrogenation of CO2 into hydrocarbon chemicals and fuels”发表于Chemical Society Reviews (DOI: 10.1039/c8cs00502h)。该文全面总结了近几年来双功能催化策略用于合成气以及二氧化碳转化制液体燃料和化学品的研究进展,并对当前挑战和未来发展方向做出了深入思考和前瞻性展望。

合成气转化和CO2加氢制备C2+碳氢化合物,特别是汽油、柴油、航空煤油等液体燃料和低碳烯烃、芳烃等大宗化学品,代表了C1化学领域的重要研究方向。该方向最大的科学挑战在于产物选择性调控。近年来,国内外多个研究团队利用功能耦合策略,在合成气转化和CO2加氢制备液体燃料、低碳烯烃、芳烃方面取得重大突破,相关产物的选择性突破了费托合成催化剂的限制。

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该综述基于这些重大突破,对近年来发展的两大类双功能催化剂进行了系统总结。第一类主要由Fe(FexCy)CoRu等费托金属纳米粒子和沸石分子筛组成,前者负责CO活化和碳链增长,后者负责前者生成的高碳烷烃或α-烯烃的选择性裁剪或重整。调控该类双功能催化剂中金属纳米粒子的平均尺寸、粒径分布、优先暴露晶面、沸石分子筛介孔结构、酸性,可以高选择性获得汽油、航煤、柴油或芳烃等产物。论文剖析了酸性位上加氢裂解与金属纳米粒子氢解反应在高碳烃C-C键选择性裁剪中的贡献。第二类双功能催化剂主要由金属氧化物和沸石分子筛组成,该类催化剂作用机理不同于传统的费托合成机理,代表了合成气或CO2催化转化的新路线。在该类双功能催化剂上,金属氧化物首先活化COCO2为中间产物(如甲醇/二甲醚,烯酮),而后中间产物经过分子筛的择形催化转化,成功实现低碳烯烃或芳烃等重要化学品的高选择性合成。论文分析了分子筛的酸性、双组分的接触距离等因素对催化性能的影响,从反应路径、中间体、动力学、反应机理等角度对该类双功能催化体系进行深入剖析。论文还对双功能催化体系的优缺点进行了分析与展望。

该论文第一作者为2017级博士生周伟,王野教授、张庆红教授和康金灿高工为共同通讯作者。成康博士、Subramanian博士以及2015级硕士生周铖参与了论文部分内容的撰写。论文中相关研究工作得到科技部重点研发计划(2017YFB0602201)、国家自然科学基金(9154520321433008215031742167318821872112)等项目的资助。

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cs/c8cs00502h#!divAbstract