近日，我院郑南峰教授、秦瑞轩教授等人在有机液体催化产氢领域取得重要研究进展，相关研究成果以“Tailored Electronic Metal-Support Interaction Boosts Hydrogen Release from Organic Carriers”为题，发表于Journal of the American Chemical Society。
液态有机储氢材料因其高安全性和高氢储存密度，被认为是未来氢能存储与运输的重要载体。其中，十二氢化-N-乙基咔唑的高效脱氢是实现氢能可逆利用的关键科学挑战。针对传统钯基催化剂在低温下活性不足的问题，通过构筑尺寸均一的钯纳米颗粒体系，系统考察了不同金属氧化物载体对Pd电子结构及其催化行为的调控作用，发现氢气生成速率与Pd电子态之间呈“火山型”关系。进一步通过谱学与动力学研究发现，不同脱氢阶段对金属电子态的需求存在差异，来源于C-H键的活化与产物脱附的共同影响，并由此提出双活性位点接力催化策略，利用复合氧化物载体构筑具有双电子环境的Pd/CeTiOx催化剂，实现氢气生产速率达到114.8 h⁻¹，显著优于文献已报道体系。该研究从金属-载体电子调控角度出发，深入解析了活性中心电子效应与催化速率之间的内在关联，并发展了对定量比较半导体和绝缘体等各种基底上金属-载体电子相互作用具有普适性的电子特征描述符——价带最大值（VBM），为高效产氢催化剂的理性设计提供了重要理论依据与新思路。
该工作在秦瑞轩教授和郑南峰教授的共同指导下完成，2021级博士罗帆为论文的第一作者。本研究得到国家自然科学中国基金会（22202164, 92261207, 22388102），新基石科学基金，福建省自然科学基金（2023J05006, 2024J09006）以及中央高校基本科研业务费（20720230002, 20720250005）等项目资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c12538
