近日，我院董全峰教授课题组在直接金属负极研究中取得重要进展，相关研究成果以“Reinvented sodium anode by creating a metal-bulk storage matrix with an expanded 3D plating/stripping mechanism”为题发表在Science Advances上（DOI: 10.1126/sciadv.adw5701）。
传统的直接金属负极依赖于沉积/剥离的电化学反应，因缺乏支撑框架和内部离子传输通道，其宏观结构易在循环过程中发生塌陷，且电化学反应主要局限于二维表面区域，难以实现真正可实用的长寿命循环性能。目前的研究主要集中于构筑界面保护层以缓解相关问题，然而，这种策略难以从根本上解决结构不稳定与反应非均匀性的问题。因此，关键在于从体相结构层面对金属电极进行重构。
该工作提出了一种重构钠金属负极（RSMA），在金属体相中植入可激活的离子导电网络和辅助电子导电网络（即均匀分布的盐NaPF6和导电聚合物聚吡咯（PPy））。在电解液的作用下，NaPF6将被激活以传导离子；而聚合物将成为电极支撑骨架，从而获得一种可以存储“金属体相基元”的“存储矩阵”，实现不同于传统金属电极的三维沉积/剥离电极过程。同时，电极中的NaPF6可以优先参与反应，形成理想的阴离子衍生无机SEI，而无需繁琐的溶剂化结构调节。这种RSMA允许在高维度上均匀、快速地Na沉积/剥离，而不是局限于二维平面。通过一系列电池配置，证实了这种金属重构的可行性，电池性能优于大多数文献报道。此外，该设计与以往在原始钠箔上使用人工界面或三维惰性支撑有本质区别。从模型上讲，利用扩展的三维沉积/剥离机制和“金属体相存储矩阵”重塑了金属负极，这不仅为克服SMBs稳定性差的难题提供了新的见解，更重要的是，从根本上克服了金属负极在沉积/剥离过程中固有的结构不稳定性。这一概念和策略还可扩展到其他盐和碱金属电极系统，为设计高效、长寿命的储能系统提供新的理论基础和实现途径。
该工作在董全峰教授和郑明森教授的共同指导下完成。2022级博士生王楚涛和2021级博士生王坤为共同第一作者。钠金属的Cyro-TEM测试得到了清源创新实验室汤育欣教授的大力支持，AFM的表征得到了颜佳伟教授课题组的大力支持。该工作得到国家自然科学基金委（项目批准号：22179112、22072117、22021001）的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1126/sciadv.adw5701
