机器学习驱动的稀土-过渡金属团簇探索合成取得新进展

近日，我院孔祥建教授团队和蒋一彬博士在稀土-过渡金属团簇合成领域取得新进展。相关成果以 “Machine Learning Guided Assembly of a Nested Gd₂₀@Gd₃₂@Ni₃₆ Cluster via Urea Controlled Carbonate Release” 为题，在线发表于Angew. Chem. Int. Ed. (2025, e202516130)。

稀土多面体团簇因其独特的几何形状和潜在功能而备受关注，但其精准构筑始终面临巨大挑战。本研究中，团队利用尿素作为缓释源，可控地释放CO₃^2-和OH^-，利用CO₃^2-模板效应构筑出十二面体构型的内核Gd₂₀，并进一步组装得到具有三壳层嵌套结构（Gd₂₀@Gd₃₂@Ni₃₆）的稀土-过渡金属簇合物Gd₅₂Ni₃₆。这一策略有效避免了直接添加碳酸盐带来的快速沉淀问题，大幅提高了团簇的结晶效率与纯度。同时，团队结合自主搭建的高通量自动化合成平台与机器学习算法，对780种反应条件进行了系统筛选与优化，揭示了尿素与碱用量对成簇过程的关键作用，并绘制了团簇的合成空间边界。通过实验与模型预测的迭代，不仅加速了最优条件的确定，也为复杂金属簇的可控合成提供了新思路。

该工作是在孔祥建教授和蒋一彬博士共同指导下完成，2023级博士研究生戚明强为第一作者。研究得到国家自然科学基金项目（92461305、92161203、92361301）的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202516130