近期，我院杨勇教授课题组受邀撰写综述论文，系统评述了应用于全固态锂电池的单晶层状氧化物正极材料。相关文章以“Well-Defined Single-Crystal Layered Oxide Cathodes for High-Performance All-Solid-State Lithium Batteries”为题发表在Chemical Reviews上（DOI: 10.1021/acs.chemrev.5c00320）。
单晶正极应用于全固态锂电池中的优势
高能量密度全固态锂电池（ASSLBs）依赖于具备优异机械完整性、界面相容性和长循环稳定性的正极材料。相较于多晶材料，单晶层状氧化物因其无晶界特性和晶体学均一性而表现出更高的结构与界面稳定性，同时为解耦固态体系中的复杂电化学-力学耦合行为提供了理想的模型体系。凭借这些优势，单晶正极可用于精确研究各晶面依赖的离子传输、电荷转移反应动力学及材料失效演化机制等，从而为单晶及先进多晶正极的设计及其应用提供指导。
杨勇教授团队近10年来专注于全固态锂电池高比能正极的合成、结构表征、机理解析与性能优化研究。例如围绕氧化物正极与固态电解质之间复杂的化学与力学耦合过程，团队系统揭示了界面反应、离子迁移、结构演化及电池尺度应力耦合机制（Materials Today, 2020, 36: 139-157; Energy & Environmental Science, 2023, 16(6): 2579-2590; Advanced Energy Materials, 2023, 13(47): 2302643; Energy Storage Materials, 2023, 54: 713-723），首次阐明单晶层状正极较多晶材料具备更高的结构稳定性与界面适配性，更契合全固态体系需求（Advanced Energy Materials, 2021, 11(8): 2003583）。针对高镍（Energy Storage Materials, 2023, 63: 102987; Nano Energy, 2023, 113: 108572; Advanced Energy Materials, 2024, 14(31): 2400985）、钴酸锂（ACS Energy Letters, 2023, 8(8): 3450-3459）及富锂（Energy & Environmental Science, 2022, 15(8): 3470-3482; ACS Energy Letters, 2024, 9(10): 5156-5165）氧化物正极，研究团队通过界面包覆、晶体结构调控与应力管理显著改善了其在硫化物和卤化物电解质体系中的循环寿命与倍率性能。结合原位电化学阻抗谱（The Journal of Physical Chemistry C, 2023, 127(9): 4465-4495）、固态核磁共振（Advanced materials, 2021, 33(50): 2005878）和原位应力检测（Advanced Energy Materials, 2023, 13(2): 2203153）等多尺度手段，团队深入揭示了电化学—力学协同效应与界面演化规律，为高能量密度氧化物正极的结构设计和界面工程提供了系统性理论支撑与实验依据，对推动全固态电池的高性能化与实用化具有重要科学意义。
在本综述中，作者系统讨论了单晶正极各向异性的锂离子传输特性、力学响应以及界面行为，并与多晶体系进行对比，阐明微观结构差异对ASSLBs性能的影响。同时，总结了在材料本征优化、界面调控与复合电极结构设计方面的最新进展，以及用于揭示衰减机理和耦合效应的先进表征与建模手段。最后，该文展望了单晶正极在下一代高能量密度ASSLBs中实际应用所面临的关键挑战与未来研究方向。
该综述在杨勇教授指导下完成，马如琴、潘思远为该论文共同第一作者，课题组部分成员参与撰写。该工作得到国家自然科学基金委员会（22261160570、21935009），工信部等项目的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.5c00320
