纳米尺度上解析光催化活性与载流子动力学的定量关联

发布日期:2026-01-08     浏览次数:次   

    近日,我院黄腾翔副教授方宁教授团队与南京大学康斌教授团队合作,发展了纳米尺度反应活性位和载流子联合表征新方法,在二维材料光催化动力学研究方面取得重要进展相关成果以“Nanoscale correlation of single-molecule reactivity and charge carrier dynamics in a two-dimensional layered InSe photocatalyst”为题发表Nature CatalysisDOI: 10.1038/s41929-025-01472-w)。

   光生载流子在驱动光催化化学转化中起着至关重要的作用。然而,由于光催化剂结构的复杂性(如基面、边缘、褶皱等多种缺陷并存),如何在纳米尺度上建立载流子动力学与光催化活性之间的精确关联,一直是该领域面临的巨大挑战。

针对这一难题,研究团队创新性地整合了单分子荧光成像(SMFI)与飞秒干涉散射显微技术(Femto-iSCAT),开发出一种全新的原位表征策略。该方法利用Femto-iSCAT的高时空分辨率捕捉飞秒-皮秒量级的载流子演化过程,同时结合SMFI技术的超高空间定位能力,首次实现了在同一结构位点上解析载流子动力学与反应活性。

研究发现InSe的边缘和褶皱处表现出比基面更长的载流子寿命和更高的光催化活性。通过定量相关性分析,首次证明了反应活性与载流子寿命之间存在显著的正线性相关性,而与载流子浓度的相关性较弱。而这一定量关联受位点结构的影响。比如每改变一个皮秒的寿命,边缘位的反应速率提高比基面多一倍。此外,发现本体材料层数主要通过影响载流子寿命而改变反应速率。该联合表征方法推动了活性位研究从“单参量精准测量”向“多参量定量关联”的跨越,为阐明光电外场调控下的“能量-物质”跨尺度转化提供一种强有力的表征工具。

                                           

  该工作在我院方宁教授、黄腾翔副教授与南京大学康斌教授共同指导下完成。我院2021级硕士研究生吴丽雯、南京大学2020级博士生吕品田、我院2025级博士生张然、2024级博士生陈铿为论文共同第一作者。该论文得到国家重点研发计划(2024YFA12108012023YFA1509001)、国家自然科学基金(32230063)、厦门市自然科学基金(3502Z202471023资助。

    文章链接:https://doi.org/10.1038/s41929-025-01472-w


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