近日，我院杨勇教授课题组在高面容量全固态锂硫电池研究中取得重要进展。相关成果以“Engineering Triple-Phase Interfaces with Hierarchical Carbon Nanocages for High-Areal-Capacity All-Solid-State Li-S batteries”为题发表在《先进材料》(Advanced Materials)上（DOI: 10.1002/adma.202413325）。
由于无机固态电解质能够有效抑制穿梭效应和自放电效应，全固态锂硫电池有望比传统液态锂硫电池实现更高的能量密度和更优异的长循环稳定性。然而，由于硫物种的本征惰性和固体电解质的非渗透性，硫正极内部需要加入大量的离子和电子导体，以构建足够的三相界面来实现高的活性物质利用率，从而提升电池容量。此外，硫物种在转化过程中体积变化高达79%，这一显著的体积变化会导致颗粒接触的损失，进而减少有效的三相界面，并引发电化学-机械失效，导致长循环过程中严重的容量衰减。
基于此，研究团队采用了一种独特的分级碳纳米笼（hCNC）作为连续导电网络和纳米硫宿主，构建了具有三维连续导电网络和核壳结构的S@hCNC材料。由于颗粒、界面和电极的多维度结构工程协同效应，这种新型硫碳复合正极实现了硫碳的均匀分布，有效构建了三相界面，并能容纳硫在转化过程中产生的巨大体积变化，保持循环过程中三相界面的完整性，从而表现出显著增强的电荷传输能力和改善的电化学-机械稳定性。在60°C下，以39%的高硫含量和6 mg cm-2的高硫负载实现了9.95 mAh cm-2的超高面容量。这项研究为全固态锂硫电池中合理设计硫-碳复合材料提供了关键见解，展现了调控复合正极内部结构的重要性。
该项研究工作在杨勇教授的指导下完成，2023级博士罗宇为第一作者。该论文得到国家自然科学基金（22261160570、21935009、22279108），国家重点研发计划（2021YFB2401800），以及固体表面物理化学国家重点实验室的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202413325
