近日，我院汪骋教授课题组与谢顺吉、王野教授等开展合作研究，在揭示铜基催化剂高效电还原CO2制乙醇中金属-有机界面相的作用机制方面取得重要进展。相关成果以“Observation of metal-organic interphase in Cu-based electrochemical CO2-to-ethanol conversion”为题，发表在Nature Communications。
在电化学领域，界面相通常是指位于电极材料与电解质之间、具有一定厚度的过渡层，它的形成往往对材料电化学性能的发挥起着关键作用。尽管锂离子电池的界面相研究已非常深入，但在电化学二氧化碳还原（CO2RR）领域，关于界面相的研究仍相对较少。在CO2RR领域，铜基催化剂因其能够催化生成乙烯和乙醇等多碳（C2+）产物而备受关注。现有研究表明，将有机分子固定在催化剂表面，借此调控活性位点周边的空间和电子性质，使其与中间体相互作用，可精细地调控CO2RR的活性和选择性。尤其是经硫醇修饰的铜催化剂，其疏水性被认为是促进C2+产物选择性生成的关键因素。然而，在分子调控领域，系统地探究不同修饰剂的作用，全面评估各分子的结构特点以及物理化学性质的影响，进而建立起清晰明确的结构与选择性之间的关系，仍然是一项极具挑战的任务。
汪骋课题组与谢顺吉、王野教授团队将界面相概念扩展至电化学CO2转化领域。通过对有机分子修饰的CuOx催化剂展开细致研究，发现在高乙醇选择性的催化剂体系中，分子修饰的CuOx上会形成一种厚度超过10 nm的金属-有机界面相层，这一发现与传统上认为的单层分子吸附有所不同。为了进一步深入研究，研究团队借助自动化实验平台，进行了1080组CO2RR实验，对 180 种含 N/O/S 端基（如胺、硫醇和N-杂环卡宾）或不溶于水的分子修饰剂进行了全面筛选。同时，结合统计分析和机器学习方法，识别出了促进乙醇及多碳（C2+）产物选择性的关键官能团。研究表明，这些促进乙醇/C2+产物的分子修饰剂，能够稳定地在Cu或CuOx表面诱导金属-有机界面相的形成，并通过对Cu配位环境、CO2RR反应中间体以及界面水结构有效调控，显著提升了催化剂的CO2RR性能。此外，研究团队利用性能最佳的乙醇/C2+产物促进剂（1,8-辛二硫醇）对11种CuOx基催化剂进行了功能化处理，验证了这一修饰策略的普适性，最终开发出两种C2+产物法拉第效率接近80%的电催化剂，其乙醇分电流密度分别达到328和507 mA cm−2。该工作揭示了金属-有机界面相在CO2RR制乙醇/C2+产物过程中的关键作用，为CO2转化技术的发展提供了新的研究方向。
该项研究工作主要在汪骋教授的指导下完成，过程中得到谢顺吉、王野教授的共同指导，2021级博士生沈衍为第一作者。该论文得到国家自然科学基金（22125502、22071207、22121001），高校基本科研业务费（20720240151、20720220011、20720230023 ）等项目资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-57221-x
