光催化甲烷氧化的芳香羧酸催化剂研究

发布日期:2025-06-26     浏览次数:次   

近日,我院汪骋教授团队在光催化甲烷氧化领域取得重要研究进展,相关成果以A Broad Range of Aromatic Carboxylic Acids for Photocatalytic Methane Oxidation为题,在国际知名期刊《Advanced Materials》上发表(DOI: 10.1002/adma.202504866)。该研究开发了一类高效、无金属的芳香羧酸光催化剂,为甲烷在温和条件下的选择性氧化提供了新策略。

甲烷(CH₄)的高效转化是催化领域的重要挑战。汪骋教授团队意外发现共轭芳香羧酸可以作为光催化剂,在氯化钠-三氟乙酸(NaCl-TFA)介质中实现甲烷的高选择性氧化。利用实验光谱数据作为描述符,团队借助机器学习揭示了羧酸结构与其催化活性的关系,为设计高性能光催化剂提供了依据。

在机器学习结果的引导下,研究发现,芳香羧酸分子在反应条件下形成酰氯中间体,可能在光照和氧气存在时生成羧基自由基(RC(=O)O•)或过氧酸自由基(RC(=O)OO•),从而选择性活化甲烷的C─H键。机器学习分析表明,适中的酸性、较弱的C─O键强度以及良好的光吸收性能是高效催化剂的关键特征。该研究不仅为甲烷的绿色转化提供了新思路,还展示了芳香羧酸在可持续化学中的广阔应用前景。

该研究由汪骋教授指导,博士研究生王向阳(2023级)与硕士研究生蒋国豪(2021级)为共同第一作者。相关成果得到国家重点研发计划(2021YFA1502500)、国家自然科学基金(22125502224611602822212100192461305)以及中央高校基本科研业务费(20720240151)的资助。

论文链接: https://doi.org/10.1002/adma.202504866


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