近日，我院乔羽教授课题组与宁德时代王瀚森博士、华中科技大学冯光教授等合作者在锂金属负极表界面表征与调控的研究中取得重要进展。相关成果以“Regulating Dynamic Evolution of Interfacial Electrolyte Configuration via Inert Cation Induced Anion Anchoring to Stabilize Lithium-Metal Anode”为题发表于Angew. Chem. Int. Ed.（DOI: 10.1002/anie.202513839）。
高能量密度锂金属电池（LMBs）的界面稳定性取决于对动态界面电解质构型的精确调控。尽管惰性阳离子常被用于稳定锂金属负极，但其界面吸附行为及其对电解质/电极界面演化的影响尚不明确。
研究团队通过原位红外（IR）技术和MD模拟，从实验和计算角度共同证实了锂沉积过程中惰性阳离子（TBA+）在界面的吸附与富集，并可视化观测惰性阳离子诱导的阴离子锚定效应。研究显示，在锂金属沉积（去溶剂化）过程中，自由溶剂在界面累积，随着界面区域Li+浓度下降，界面阴离子浓度由于电荷守恒下降，导致“贫阴离子富自由溶剂”的界面形成。惰性阳离子加入后，吸附和富集的惰性阳离子通过静电相互作用锚定界面阴离子，调控了界面溶剂化构型，缓解了“贫阴离子富自由溶剂”界面演化。通过表面增强红外（SEIRAS）和质谱（DEMS、GC-MS）方法，团队进一步研究了界面溶剂分解相关副反应，证明了惰性阳离子通过空间排斥效应和阴离子锚定效应，减轻溶剂分解相关副反应。以上结论说明，惰性阳离子通过阴离子锚定效应调控界面溶剂化构型演化过程，促进了阴离子衍生SEI产物形成，减少了溶剂分解相关的成膜、产气等副反应，提高锂金属负极循环稳定性。本工作在传统的静电屏蔽机制基础上补充了对惰性阳离子调节界面溶剂化构型的认识，并强调了界面溶剂化构型与SEI结构之间的密切关系，为潜在的电解液设计提供了基础性见解。
惰性阳离子诱导阴离子锚定调控界面电解质构型动态演化以稳定锂金属负极
该工作在我院乔羽教授、华中科技大学冯光教授和宁德时代王瀚森博士共同指导下完成，2022级博士生王君豪为第一作者。该论文得到了国家自然科学基金（22288102、92472203、T2325012、92472109、22202082），湖北省自然科学基金（2025AFB118），以及表界面化学全国重点实验室的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie. 202513839
