近日，我院施再发副教授与香港浸会大学蔡宗苇教授合作在微液滴化学领域取得重要进展。相关研究成果以“Synergistically Activating N2 and CO2 at Water Microdroplet Interfaces”为题，发表在Angewandte Chemie International Edition上（DOI: 10.1002/anie.202519068）。
传统工业固氮（如Haber-Bosch process）依赖高温高压，能耗高并伴随大量CO2排放。与此同时，大气中高浓度的CO2也亟需有效转化与利用策略。由于N2分子中强的N≡N三键与CO2分子中的稳定C=O双键，在温和条件下直接活化并转化它们极具挑战。
本项研究中，团队利用声波喷雾技术，仅以高压N2为鞘气，将水雾化成表面带电的微液滴，无需外加电场或催化剂，即在常温常压下实现了N2与CO2的同步活化与转化，成功生成铵根（NH4⁺）、亚硝酸根（NO2⁻）和甲酸根（HCO2⁻）。该过程通过同位素标记实验和理论计算得到验证。
研究首次发现，在微液滴界面，N2与CO2的活化过程存在显著的双向协同增强效应。实验数据显示，CO2的引入能够提升N2固定产物NO2⁻的生成效率，而N2的存在也能促进CO2还原产物（HCO2⁻及相关产物）的生成。机理研究表明，该协同过程涉及多条反应路径。除了已知的·OH自由基介导的N2活化路径外，还存在两条新反应路径：一是CO2参与N2活化反应并贡献氧原子；二是界面产生的氧自由基（·O）驱动的低能垒N2固定路径。同时，界面产生的溶剂化电子可高效驱动了CO2还原为HCO2⁻的过程。
这项研究进一步为理解大气氮循环提供了新视角。团队提出，云滴或气溶胶微液滴界面发生的氮气歧化反应，可能是大气中亚硝酸（HONO）的一个重要且被忽视的来源，这为低氮氧化物地区观测到的高浓度亚硝酸现象提供了新机制。本工作不仅为绿色低碳的氮固定和二氧化碳资源化利用开辟了全新路径，也为深入理解大气化学提供了关键科学依据。
该工作是在我院郑兰荪院士、施再发副教授和香港浸会大学蔡宗苇教授的共同指导下完成。施再发副教授、2021级博士生聂静、已毕业博士生陈佐长（现为清华大学博士后）、香港浸会大学博士生Thomas Ka-Yam Lam为共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金等项目的资助。该论文得到国家自然科学基金项目（21827801、22171235、22301105）和福建省自然科学基金项目（2023J05088）的支持。
论文链接： https://doi.org/10.1002/anie.202519068
