氨分解制氢高效催化剂研究取得新进展

近日，我院王野教授课题组在氨分解制氢高效催化剂研究方面取得重要进展，相关成果以“Interfacial Synergy in Ni_xMg_1-xO/CeO2 for Efficient Ammonia Decomposition”为题发表于Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202522044)。

氢气作为一种高能量密度的清洁能源，应用前景广阔，但其安全储运仍是制约氢能大规模发展的瓶颈。氨凭借其高储氢密度、无碳特性及易于液化的优势，被视为一种理想的储氢载体。氨分解制氢能够实现氢能的高效存储和利用，该过程的核心在于开发高性能催化剂。金属镍催化剂因具有良好的氨分解活性而展现出显著的开发潜力。然而，Ni纳米粒子在反应过程中易发生烧结团聚，导致催化活性和稳定性下降。设计兼具高活性和高稳定性的Ni基催化剂，成为推动氨分解制氢技术发展的关键。

基于此，王野教授团队和西安交通大学苏亚琼教授团队合作，构建了一种Ni_xMg_1-xO/CeO₂催化剂，实现了高效氨分解制氢。该催化剂在温度为525 oC、高空速30000 mL g_cat-1 h-1的反应条件下，实现了99.1%的NH₃转化率，接近热力学平衡转化率极限。在550 ^oC时，催化剂连续运行5000小时未发生明显失活，表现出卓越的稳定性，氨分解产氢速率和稳定性均显著优于已报道的非贵金属催化剂性能。结合动力学实验、结构表征、原位红外和DFT理论计算等研究发现，Ni以单原子的形式锚定在Ni_xMg_1-xO固溶体中，与CeO2发生相互作用，形成了独特的Ni^δ⁺‒O‒Ce界面结构，并在氨分解过程中保持结构稳定性。Ni^δ⁺‒O‒Ce界面促进NH₃分子发生N‒H键解离，反应过程中解离的H原子溢流至CeO₂表面，抑制Ni活性位发生氢中毒，促进反应进行。同时，NixMg1-xO和CeO2之间的强相互作用驱动CeO2向Ni原子发生电荷转移，促进了氨分解过程中N‒N键和H‒H键的形成，显著提升催化活性。该催化剂设计策略为实际氨分解应用中保持高活性和高稳定性的单原子催化剂的开发提供了新的思路。

该工作是在王野教授、张庆红教授、康金灿高级工程师和西安交通大学苏亚琼教授的共同指导下完成。我院2022级博士生谢继阳和西安交通大学博士生李博阳为论文的共同第一作者。研究得到了科技部重点研发计划(No. 2023YFB4103103)、国家自然科学基金(22121001, 22372136, 22172123和U22A20392)、陕西省重点研发计划(2025SF-YBXM-526)和陕西省三秦学者(2024STZZK07)等项目的资助。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202522044