近日，我院董全峰教授团队在锌金属电极晶面调控研究中取得重要进展，相关成果以“Regulating single-plane growth by selective self-assembly shielding molecule for ultra-high areal capacity Zn-metal batteries”为题，发表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.202532042）。
为实现高安全性、高能量密度和低成本的电化学储能系统，水性锌金属电池（ZMB）被认为是下一代大规模储能的有力竞争者。然而，锌金属电极在水性电解质中的沉积/析出行为仍然存在诸多基础和应用方面的问题。例如，电极反应过程中易发生析氢反应、枝晶生长、循环可逆性较差以及副反应持续累积等问题，这些因素严重限制了锌金属电池的实际应用。上述问题在很大程度上源于锌电极反应的基础热力学与动力学特征，以及锌金属自身的晶体学性质。
基于此，研究团队以晶面调控为手段，设计了一种选择性自组装反应，成功利用2,2'-二硫代二基二乙胺分子对金属锌不同晶面的反应能垒差异，在锌负极界面构建了选择性自组装分子单层（S-SAM）：一方面，S-SAM可以有效屏蔽锌的（100）和（101）晶面，实现（002）晶面的单一生长行为；另一方面，S-SAM可以有效阻挡水分子与界面的直接接触，结合（002）晶面的低反应特性，实现了对副反应的有效抑制。基于上述优势，S-SAM大幅提高了锌负极的使用寿命，即使匹配超高面容量（11 mAh cm-2）的正极条件下，全电池仍然实现了优异的长循环性能，显示出在锌金属电池实际应用中的巨大潜力。从模型上讲，利用选择性晶面屏蔽层调控金属负极，这不仅为调控锌负极晶面生长的机制提供了新的见解，更重要的是，从根本上克服了金属负极在循环过程中的成核不稳定性。这一概念和策略还可扩展到如锂、钠等金属电极体系，为设计高效、长寿命的电化学储能系统提供新的理论基础和实现途径。
该工作是在董全峰教授和袁汝明副教授的共同指导下完成。我院已毕业博士生王坤和王楚涛为论文的共同第一作者。理论计算由袁汝明副教授完成。该工作得到国家自然科学基金委的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202532042
