近日,我院孙世刚、黄令、邓亚平团队在锂金属电池电化学界面调控领域取得重要进展。相关成果以“Dynamic Anode/Cathode‑Electrolyte Interface Induced through Polymer Evolution for Durable Lithium Metal Batteries”为题发表在 Journal of the American Chemical Society上(DOI: 10.1021/jacs.5c18082)。
锂金属因极高的理论比容量(3860 mAh g⁻¹)被视为下一代高能量密度电池的关键负极材料。然而,锂枝晶生长及界面副反应,导致固体电解质界面(SEI)不稳定、电池短路,严重制约其循环寿命。人工SEI构筑是常见的改性策略之一,但绝大多数工作仅聚焦于负极侧,忽略了正极‑电解质界面(CEI)的失效过程。因此,开发能够同时稳定负极SEI和正极CEI的双功能调控方法具有重要的科学价值。
本研究通过在锂金属负极表面构建基于马来酸酐-甲基丙烯酸六氟丁酯共聚物(MAF)的人工界面层,协同优化了负、正极界面。在负极侧,MAF层呈现为多相杂化梯度结构:无机内层(LiF、Li₂O等)、有机外层(含氟低聚物)。其内层通过强亲锂作用促进Li⁺均匀沉积、抑制枝晶,外层聚合物在碳酸酯电解液中发生开环、亲核取代,溶解于电解液中,并扩散迁移至正极。在正极侧,“化学串扰”诱导化成富含LiF、薄而坚韧的CEI,从而抑制正极材料的晶格畸变与颗粒粉化。因此,MAF-Li||LiFePO₄全电池在1 C倍率(170 mAh/cm2)下循环1500圈放电容量保持率高达90.2%。
该工作在我院孙世刚院士、黄令教授、邓亚平副教授的指导下完成,硕士研究生林婉如为第一作者。该论文得到了国家自然科学基金(22288102、22172133、22021001)、国家重点研发计划(2021YFB2400300)、厦门市科技计划项目(3502Z20241033)、表界面化学全国重点实验室以及北京同步辐射光源的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.5c18082