近日，我院乔羽教授课题组与宁德时代王瀚森博士等合作者在高温锂金属电池界面动态演化及调控研究中取得重要进展。相关成果以“From Interphase to Interface: Revealing the Dynamic Evolution of Interfacial Electrolyte Configuration and Solid Electrolyte Interphase on Lithium Metal Anode at Elevated Temperature”为题，发表于Journal of the American Chemical Society（DOI: 10.1021/jacs.5c23075）。
锂金属电池作为下一代高能量密度储能体系的核心候选，在新能源汽车、大规模储能等领域具有广阔应用前景。随着全球“双碳”目标推进，其高温工况下的循环稳定性成为关键需求。其中，界面电解液构型和固体电解质界相（SEI）的组分与结构，直接决定电池的循环寿命与安全性，是制约锂金属电池高温应用的核心瓶颈。然而，现有研究多聚焦界相（interphase）的表征和调控，往往忽视了界面（interface）这一源头性的维度。同时，高温下界面电解液构型与SEI动态演化的内在关联尚未明确，缺乏针对性的界面调控策略，严重阻碍了锂金属电池在高温严苛工况下的实际应用。
针对上述关键问题，乔羽教授课题组结合原位红外光谱技术与理论模拟，系统揭示了高温下锂金属负极界面电解液构型与SEI界相的动态演化规律。研究表明，锂沉积过程中，负极侧会本征性地形成“贫阴离子、富自由溶剂”界面，而高温会进一步加速阴离子“逃逸”界面的过程，加剧界面环境劣化。原位SEIRAS表征显示，高温加剧的“贫阴离子、富自由溶剂”界面会诱导形成更厚且富有机组分的SEI，该SEI钝化能力弱、易溶解；TOF-SIMS、XPS等表征进一步证实，高温下SEI呈结构疏松、LiF等稳定无机组分含量低的特征；EIS分析表明高温下SEI阻抗激增是电池性能衰减的核心原因。基于上述机理认知，团队针对性提出两种界面调控策略：电解液工程，通过优化电解液组分调节溶剂和离子间的相互作用，降低阴离子迁移数，抑制界面处阴离子“逃逸”；界面工程，引入界面吸附的惰性阳离子（TBA+或Cs+），通过静电作用锚定阴离子，缓解高温加剧界面环境劣化。实验证实，两种策略均能有效促进富LiF的稳定SEI形成，显著提升55℃下锂金属电池的循环稳定性。优化后全电池（50μm Li//NCM811，4.4V截止电压）的循环性能得到大幅改善。该工作将研究焦点从传统的SEI界相追溯至界面本源，揭示了高温下界面电解液构型演化的核心机制，为更高能量密度锂金属电池在更为严苛工况下的电解液与界面设计提供了可验证的理论支撑，也为可充电池体系的电极/电解液界面化学提供了源头性的认知视角。
该研究工作在我院乔羽教授、邹业国副教授和宁德时代王瀚森博士共同指导下完成，第一作者为2024级硕士生杨宇然和2022级博士生王君豪。该论文得到国家自然科学基金（92472203、22288102、22509169）、中央高校基本科研业务费（220720250005）、福建省自然科学基金（2024J010048）、厦门市自然科学基金（3502Z202572008），福建省消费类锂离子电池重点实验室、嘉庚创新实验室以及表界面化学全国重点实验室的支持。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c23075
