我院谢素原、郑建伟教授课题组在纯水相过氧化氢直接合成领域取得重要突破。相关成果以“Direct Synthesis of Pure Aqueous H2O2 Solutions Catalyzed by C60-Buffered Proton-Electron Transfer on Palladium Adatoms”为题，发表于 J. Am. Chem. Soc.（doi.org/10.1021/jacs.6c04486）。
过氧化氢（H2O2）是一种绿色氧化剂，在化工、医疗、环保等领域需求日益增长。H2O2传统合成过程高度依赖有机溶剂或其他液体分子来调控质子-电子转移过程，以获得高选择性。但这不仅增加了工艺复杂性，也限制了催化体系的可持续性。如何在纯水相中实现高效、高选择性的H2O2合成，一直是催化领域的核心挑战之一。
针对上述难题，研究团队提出并验证了“C60缓冲质子-电子转移”的全新设计策略。通过在富勒烯（C60）上构建钯（Pd）单原子位点，成功实现了无需任何有机添加剂的纯水相直接合成H2O2。该催化剂在纯水条件下表现出卓越性能：H2O2生成速率高达150 mol kgcat−1h−1，选择性达90%，最终获得0.56 wt. %的纯H2O2水溶液，创下同类无添加剂体系的最高纪录。
研究表明，C60不仅作为动态电子缓冲剂，可逆调节Pd位点电子密度，避免其被过度氧化或还原；同时还充当质子/氢物种的“储氢池”，稳定关键中间体（如∗OOH），从而有效抑制O–O键断裂和过度加氢等副反应。原位光谱、同位素动力学实验和理论计算共同证实了这一“电子-质子双缓冲”机制。此研究重新定义了如何在多相界面中调控质子-电子转移过程，将关键的质子-电子转移介导功能从液相直接转移到催化剂结构之中，从而为更简单、更可持续的催化体系开辟了新路径。
我院郑建伟教授为该工作的通讯作者，2024级博士生余世明和2025级博士生邱屿崛为论文共同第一作者。已毕业博士生杜鹏和2024级博士生范建标以及2023级硕士生申立春和黄波参与并协助完成工作。同时，该工作还得到了谢素原院士和邓顺柳教授的指导。该研究得到国家自然科学基金（92477110, 92361303, 22372135, 22232002）、厦门市自然科学基金（3502Z202373001）、国家重点研发计划（2022YFB4101000）等项目的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c04486
