MOF负载Cu基催化剂用于CO2氢化

发布日期:2019-07-06     浏览次数:次   

我院汪骋教授课题组在MOF负载的Cu基催化剂用于CO2氢化方面取得进展。相关研究成果“Cooperative copper centres in a metal–organic framework for selective conversion of CO2 to ethanol”在线发表于Nature子刊《自然-催化》(Nature Catalysis, DOI10.1038/s41929-019-0308-5)

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CO2的氢化转化被认为是碳资源循环利用的重要方向。其中,将CO2直接氢化生成乙醇是极具价值但也富有挑战的途径。乙醇合成的难点在于其氢化过程中C-C键生成速率及C-O键断裂速率的调控,速率失衡将会导致单碳产物或是长链烷烃的生成。

课题组设计了一种MOF负载的双铜中心催化剂,该催化剂选用了一种含有Zr12节点的金属有机框架(MOFs)作为载体,通过对节点上的羟基基团使用TMSLi进行去质子化,然后加入Cu源进行金属负载的后修饰组装技术将CuI活性中心负载在金属节点上,实现了双铜金属中心的构建,不仅可以通过双金属氧化加成进行氢气的活化,还可在碱金属离子的协助下实现C-C键生成,从而实现CO2到乙醇的转化。该工作不仅展示出MOF材料作为催化剂载体的独特性,也为铜基催化剂催化CO2氢化至乙醇的研究带来了新的认识

该研究工作通过厦门大学汪骋教授课题组与芝加哥大学林文斌教授课题组合作完成。我院2014级安冰博士(现英国曼彻斯特大学博士后)和2016级博士研究生李哲为共同第一作者,博士研究生张竞争和曾令真参与了部分工作,芝加哥大学博士研究生宋洋在X-射线吸收光谱数据收集方面给予了帮助。研究工作得到科技部重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)和国家自然科学基金(批准号:21671162、21471126、21721001等项目的资助。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-019-0308-5


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