铜单晶表面电氧化机理研究新进展

发布日期:2019-07-25     浏览次数:次   

李剑锋教授课题组在Cu单晶电氧化的原位拉曼光谱分析领域取得重要进展,相关结果“Early Stages of Electrochemical Oxidation of Cu(111) and Polycrystalline Cu Surfaces Revealed by in Situ Raman Spectroscopy”发表于 J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.9b04638

铜基催化剂广泛应用于二氧化碳(CO2)还原等重要催化反应过程,但由于Cu物种在结构和化学上的不稳定性,因此容易在催化反应过程中发生动态变化,导致其催化作用机制和反应路径仍不清楚。针对这一难题和挑战,课题组选取了原子排列和状态确定的单晶模型体系,利用电化学SHINERS技术,从分子水平系统地研究了Cu(111)在不同pH环境中电氧化行为。发现在碱性和中性条件下Cu表面都经历了Cu-OHad → Cu-Oad→Cu2O转变过程,即随着电位升高OH先吸附,然后转化为吸附态的O最后形成氧化物。而在表面存在多种结构的多晶Cu表面并未观察到这种变化。而在酸性条件下,发现表面OH和氧物种会被SO42-所取代覆盖。该工作提供了Cu表面氧化早期涉及到OH/O反应过程的直接光谱证据,验证了传统电化学方法以及理论计算的猜测,为设计高效催化剂提供了重要指导。

blob.png

该研究工作在李剑锋教授指导下完成。我院博士后Nataraju Bodappa为论文第一作者,博士生苏敏、赵宇等参与了实验工作,博士后乐家波和物理学院博士生杨伟民完成理论计算部分的工作。该研究工作得到国家自然科学基金、高校基本科研业务费等资助。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04638


上一条:双重交叉卤键驱动的超分子双... 下一条:基于炔酰胺的杂环合成方法学...