固-液界面的分子吸附自由能测量研究获得新进展

发布日期:2019-09-04     浏览次数:次   

近日,我院洪文晶教授课题组运用自主研发的单分子电学测量仪器,研究了固-液界面的分子吸附行为,发展了一种测量分子吸附能的新方法。相关研究成果以“Single-molecule measurement of adsorption free energy at the solid-liquid interface”为题发表于《德国应用化学》期刊。

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吸附行为在固-气和固-液界面发生的化学和生物过程中扮演了十分重要的角色。比如在多相催化过程中,分子的吸附往往是反应的第一步甚至是决速步。吸附能是描述吸附过程中的一个重要参数,其测量结果对高效催化剂的开发、传感器的设计以及材料性能的表征等都具有重要的指导意义。在单分子尺度下对分子在固-液界面的吸附热进行测量,不仅可以排除相邻分子对于目标分子吸附过程的影响,从而可以在更深层次上理解分子的吸附过程,而且可以顺应分子的吸附行为去设计和发展更加有效的分子结构筑方式。但是受限于单分子尺度下目标分子的尺寸极小以及目标分子的电信号极微弱两方面的制约,此前尚未有方法可以在单分子尺度下对分子在固-液界面的吸附热进行测量。

课题组之前发展了一种对单分子事件进行统计的数据分析手段,利用该方法,研究人员可以得到实验体系中分子结的形成概率(Nat. Commun. 2017. 8. 15436)。。研究人员通过单分子计数的思路测量了三个模型分子在一系列梯度浓度下的成结概率,发现不同浓度下的成结概率的变化趋势遵循吸附中的经典模型:Langmuir模型;根据Langmuir吸附模型,计算出三个分子在固-液界面的吸附能;将实验得到的吸附能数值与理论计算所得到的数值进行对比,具有很高的一致性。

该研究工作是在我院洪文晶教授和萨本栋微纳米研究院杨杨副教授的指导下完成的。能源材料化学协同创新中心战超博士和萨本栋微纳米研究院的硕士生王干为论文的共同第一作者。我院张霞光博士完成了理论计算方面的工作,博士生李之豪、萨本栋微纳院硕士生魏珺颖等也参与了部分工作。田中群教授参与了研究工作的讨论并给予了重要指导。该工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、厦门大学校长基金等项目的资助,以及固体表面物理化学国家重点实验室、能源材料化学协同创新中心等平台支持。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201907966


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