近日，我院颜佳伟教授、孙岚副教授、周剑章副教授合作在电解液添加剂增强CO2电还原效率机理的研究中取得重要进展。相关成果以“Mechanistic Insights into the Roles of Electrolyte Additives in Enhancing CO2 Electroreduction Efficiency”为题，发表于Journal of the American Chemical Society（DOI: 10.1021/jacs.5c05446）。
通过电解质工程来合理调控CO₂还原反应与析氢反应之间的竞争，已成为提升CO₂还原效率的关键策略。尽管已有研究表明电化学界面的微观结构在CO₂还原反应过程中促进CO₂高效转化为CO方面发挥着关键作用，但对于电解质介导的界面机制的基本理解仍然欠缺。
基于此，本工作提出了一种环境友好的添加剂辅助电解质工程策略来调控CO₂还原反应。结果表明，在0.1M NaHCO3电解质中加入40vol%的聚乙二醇（PEG），可在Au电极上实现92%的CO法拉第效率，显著超过未加添加剂时70%的效率。此外，研究人员通过比较研究PEG与其单体EG以及PEGDME添加剂，深入探究了CO₂还原反应法拉第效率提升的根源。核磁共振、电化学阻抗谱、拉曼光谱以及计算模拟的结果表明，PEG和PEGDME与Na⁺的强溶剂化作用是提升CO₂还原效率的主要因素，而氢键网络的重构则是次要因素。该研究为合理设计高效CO₂还原电解质添加剂提供了重要的机理认识与研究思路。
我院颜佳伟教授、孙岚副教授和周剑章副教授为该工作的通讯作者，吴德印教授和毛秉伟教授给予了重要指导。我院2022级硕士生孟开开为论文的第一作者，博士生吴杰督、博士生吴泰锐、博士生郑安妮、硕士生方佳华参与部分表征工作并协助完成工作。该研究工作得到国家重点研发计划（2023YFA1509001）、国家自然科学基金委（22372140、22072123、22021001）的资助。
论文链接: https://doi.org/10.1021/jacs.5c05446
