近日，我院范凤茹教授、谢兆雄教授、王宇成副教授团队联合河南师范大学张霞光副教授，在低铂多金属电催化剂稳定性研究中取得重要进展。相关成果以“Interstitial C/N Doping Stabilizes Pd@Pt Core–Shell Electrocatalysts by Atomic-Scale Interfacial Anchoring and Metal Dissolution Suppression”为题，在线发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.3844758）。
铂基多金属催化剂因能够在降低贵金属用量的同时提升催化活性，在燃料电池、水电解等清洁能源转化技术中具有重要应用前景。其中，Pd@Pt 核壳结构可通过较薄的 Pt 壳层实现高效催化，是低铂催化剂设计的重要模型体系。然而，在酸性介质和高电位等实际电化学工作条件下，这类精细核壳结构容易发生金属溶解、界面重构和壳层坍塌，严重限制了其长期稳定性。
基于此，该研究工作以结构明确的 Pd@Pt 核壳纳米晶为模型体系，结合在线金属溶解分析、同一区域扫描透射电子显微镜、原位 X 射线吸收光谱和理论计算，揭示了 Pd@Pt 催化剂中由 Pt 壳层针孔缺陷诱导的级联失稳机制。研究发现，电化学条件下 Pd 会优先从针孔缺陷区域溶出，进而破坏局部 Pd–Pt 界面结构，并诱导相邻 Pt 原子失稳，最终导致核壳结构不可逆重构。针对这一问题，研究团队提出了间隙 C/N 掺杂的界面锚定策略。通过在 Pd@Pt 核壳结构形成后引入 C/N 原子，C/N 可进入针孔缺陷及 Pd–Pt 异质界面附近，并通过强 p–d 轨道杂化与界面金属原子形成原子尺度锚定，从而显著提高金属流失的动力学能垒。实验结果表明，相较于未掺杂样品，C/N 掺杂后的 Pd–C/N@Pt 催化剂在 0.05–1.50 V vs. RHE 宽电位窗口内可将 Pt 和 Pd 溶解量分别降低 48.5 倍和 13.9 倍，并在高电位条件下保持良好的结构完整性。
进一步研究表明，该界面稳定策略不仅适用于 Pd–Pt 核壳体系，也可拓展至 Pd–Au、Pd–Ag 以及商业 PdPt 合金等多金属催化剂体系，显示出良好的普适性。该工作从原子尺度阐明了多金属核壳催化剂的缺陷诱导失稳机制，并提出了面向关键薄弱界面的精准稳定化思路，为发展高耐久、低贵金属用量电催化剂提供了新的设计思路。
该研究工作在我院范凤茹教授、谢兆雄教授、王宇成副教授和张霞光副教授共同指导下完成。我院博士后宋现孟、硕士生王长伟、博士生陈杰鑫和华东理工大学贾艳艳博士为共同第一作者。该工作得到国家重点研发计划（2023YFA1509000）、国家自然科学基金（22222305、22002036 、U24A20563）、河南省自然科学基金（232300421081）、中国博士后科学基金（2025M771032）等资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.3844758
