近日，我院洪文晶教授、刘俊扬副教授团队与中国科学院物理研究所杜世萱研究员团队合作，在单分子量子输运动力学研究方面取得重要进展，相关成果以“Unraveling the dynamics of multiple excited states in a single-molecule transistor”为题发表在Nature Communications 上。
单分子电荷输运是理解纳米尺度量子效应的重要模型体系。其中，在动态电子转移过程中，分子会形成一系列寿命极短的激发态，这些瞬态中间体携带着单分子尺度复杂分子-电荷相互作用的重要信息。然而，受限于高时间分辨与高能量分辨的同时表征瓶颈，单分子器件中多重激发态动力学过程的直接解析长期面临挑战。因此，开发具有高时间分辨能力的电学表征方法，并进一步结合能量分辨谱学手段，对揭示单分子非平衡电荷输运中的瞬态激发态演化具有重要意义。
本研究面向单分子晶体管中的非平衡电荷输运过程，依托科学仪器自主研制，建立了全电学泵浦-探测的仪器方法学创新，首先实现了纳秒级时间分辨的瞬态电荷输运测量。研究团队通过栅压将单个电子注入到单分子结中，调控至自由基电荷态，再利用纳秒泵浦电压脉冲诱导电荷抽取和激发态形成（图a）。随后通过具有可控延迟时间的探测脉冲读取瞬态输运响应，从而捕捉多重激发态在纳秒时间尺度上的演化。在此基础上，团队进一步发展了瞬态微分电导谱表征方法，在获得时间分辨信息的同时引入能量分辨能力，实现了对单分子非平衡输运过程中瞬态共振态的时间-能量联合解析。实验结果表明，在基于石墨烯纳米间隙电极的单分子晶体管中，单线态和三线态可在双重态介导下参与非平衡电荷输运，并在约150 ns时间尺度内完成弛豫（图b）。进一步的瞬态微分电导谱揭示，泵浦后产生的瞬态共振峰随延迟时间发生显著演化，其表观共振位置在百纳秒内变化约440 meV（图c）。结合理论计算与对照实验，团队将这一现象解释为电荷耗散过程中分子-电极界面动态重排及库仑重整化输运共振的表现。该工作为研究单分子尺度非平衡电荷输运及瞬态带电中间体的表征提供了新的实验方法，也为未来在分子尺度器件中实现量子态的动态操纵提供了新的视角。
该工作在厦门大学化学化工学院洪文晶/刘俊扬团队与中国科学院物理研究所杜世萱研究员的共同指导下完成。厦门大学2025届博士毕业生张浩（现厦门大学博士后）、2023届博士毕业生陈李珏（现为德国雷根斯堡大学博士后）、2024届硕士毕业生苑子恒，中国科学院物理研究所杨靖宇，以及周彧博士（现为华中农业大学副教授）为论文共同第一作者。该研究得到国家自然科学基金（22250003、22325303、92577106、22173075、22403079、22403036、22402065、21933012）、国家重点研发计划（2024YFA1208103、2022YFA1204100）、中央高校基本科研业务费（20720220020、20720200068、20720190002）、福建省自然科学基金（2022J01524）、福建省科学技术厅（2023H6002）以及广东省基础与应用基础研究基金（2025A1515012010）等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-73675-z.
