近日，我院方宁教授、黄腾翔副教授团队与美国阿肯色大学董斌教授团队合作，在光催化纳米尺度载流子提取与时空演变原位可视化研究方面取得重要进展。相关成果以“Single-molecule visualization of nanoscale spatiotemporal dynamics of charge-carrier driven photocatalysis on 2D InSe”为题发表于Journal of the American Chemical Society。
在光催化中，光生载流子通常历经超快物理过程和慢速界面反应过程。前者包含飞秒-纳秒尺度的载流子激发、分离、迁移和复合等，瞬态吸收等超快表征手段可解析光能的产生与损耗规律。后者则是微秒-毫秒量级的载流子界面提取与反应，直接决定催化转化效率，且受材料表面微观结构精准调控。受制于系综平均与离线表征的固有缺陷，传统测试难以分辨不同结构位点的活性差异，无法明确究竟哪部分光生载流子真正参与有效催化反应。
针对上述关键难题，研究团队依托自主开发的高稳定、高灵敏单分子荧光成像（SMFI）系统，采用可与电子、空穴反应路径发生特异性结合的荧光生色反应，并辅以对应的电荷捕获剂，以此实现电子与空穴两条反应路径的高效解耦，在二维 InSe 体系原位追踪不同位点载流子的提取规律与动态变化。研究表明，空穴可在基面、边缘两种结构位点完成提取并发生催化反应，而电子的有效提取高度局限于边缘缺陷区域；位点催化速率存在动态随机涨落，该现象源自底物吸附与光腐蚀引发的表面重构，厚层直接带隙 InSe 凭借能带结构优势，催化稳定性显著提升。超分辨成像显示，反应活性区域并非严格局限于纳米结构位点，而是以指数衰减的形式向邻近基面延伸，比如在边缘位，空穴、电子对应的活性延展宽度分别可达303±137 nm和247±119 nm，该空间展宽源于边缘缺陷诱导的载流子重新分布所致。研究还首次在二维光催化材料中观测到边缘活性协同效应：沿边缘约 150 nm 范围内各活性位点催化涨落呈正相关，证实载流子可在边缘缺陷间扩散，实现空间分隔活性位点的动力学通信。
该研究填补了光催化表征领域的短板：超快技术可以观测激发瞬间载流子的演化行为，却无法区分最终参与有效催化的载流子；SMFI技术则可直观表征载流子的界面提取位点和最终有效催化结果。值得指出的是，团队在同期开发出一种全新的原位表征策略，创新性地整合了SMFI与飞秒干涉散射显微技术（Femto-iSCAT）（Nat. Catal., 2026, 9, 87-94），在同一纳米位点实现载流子动力学与催化速率定量测量，建立反应速率与载流子寿命的线性关联。本工作聚焦毫秒尺度实际催化过程，两项工作相辅相成，有望实现从超快载流子演化到界面有效反应的全链条表征体系。
该研究工作在方宁教授、黄腾翔副教授和美国阿肯色大学董斌教授共同指导下完成。厦门大学博士后左力、厦门大学2025级博士生张然为论文共同第一作者。该论文得到国家重点研发计划（2024YFA1210801）、厦门市自然科学基金（3502Z202471023）、国家自然科学基金（22574138、32230063）、中央高校基本科研业务费专项资金（20720250040）等资助。
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c03991
