近日,我院王野教授课题组在氨分解制氢高效催化剂研究方向取得新进展,相关成果以“Subnanometer Ru Sites on CeO2 Oxygen Vacancy Clusters: A Highly Efficient and Durable Catalyst for Ammonia Decomposition”为题发表于J. Am. Chem. Soc. (2026, DOI: 10.1021/jacs.6c01159)。
氢能因其清洁属性被视为未来能源体系的重要支柱,但其储存和运输仍然是发展氢能技术的瓶颈。氨因其高氢含量、易于运输及液化等特点,被认为是理想的储氢载体。发展氨分解制氢技术,为氢能的规模化储存与按需供应提供了可行路径。Ru基催化剂因具有良好的氨分解活性而展现出显著的应用潜力。然而,已报道Ru基催化剂的低温活性仍远未达到理想水平,通常需要高温条件下才能获得可观的转化率,这导致过程能耗大幅增加,且Ru纳米粒子极易发生烧结团聚,导致催化性能和稳定性下降。因此,设计兼具低温高活性和高稳定性的Ru基催化剂,成为推动氨分解制氢技术发展的关键。
针对这一挑战,王野教授团队和我院秦瑞轩教授、浙江大学袁文涛教授等合作,将Ru亚纳米团簇负载于含有大量氧空位的CeO2载体上并用于氨分解制氢研究。该催化剂在450 oC、24000 mL gcat-1 h-1空速下,实现了99.0%的NH3转化率,接近热力学平衡转化率极限,并在连续运行1000小时中未发生明显失活。氨分解产氢速率和稳定性均显著优于文献中已报道的Ru基催化剂。结合反应动力学、原位谱学表征和理论计算等揭示,Ru亚纳米团簇锚定在CeO2载体的氧空位上,形成了独特的Ru–O–Ce3+界面活性位。区别于Ru纳米粒子表面的活性位,Ru–O–Ce3+界面促进NH3分子发生N‒H键解离,通过将解离的H原子溢流至CeO2表面来抑制Ru活性位的氢中毒。同时,氧空位降低了Ru‒N键的结合强度,促进氨分解过程中N2生成,显著提升催化活性。该设计策略为开发兼具高活性和高稳定性的氨分解制氢Ru基催化剂提供了新思路。

该成果是继团队前期氨分解制氢催化剂研究(Angew. Chem. Int. Ed. 2026, 65, e22044)之后的又一重要进展。研究工作由王野教授、张庆红教授、康金灿高级工程师和秦瑞轩教授共同指导完成,我院2022级博士生谢继阳、曾雷博士(现瑞士洛桑联邦理工学院博士后)和浙江大学袁文涛教授为论文的共同第一作者,中国科学院上海高等研究院孙凡飞高级工程师、大连化学物理研究所刘岳峰研究员分别在同步辐射测试、电镜表征方面提供了帮助。研究得到了科技部重点研发计划(No. 2023YFB4103103)、国家自然科学基金(22121001, 22372136, 22402165, U22A20392)和中国博士后科学基金(BX20240144)等项目的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.6c01159