近日，我院董全峰教授课题组在锂金属电池界面研究中取得重要进展，相关成果以“Pre-constructing a mortice-tenon joint based-layer to achieve an enhanced SEI on Li metal anode”为题，发表在Energy & Environmental Science（DOI: 10.1039/D4EE04617J）。
基于直接金属负极的高比能电化学储能体系中，优化金属负极界面并构筑保护层对于提升电池性能至关重要。金属界面保护层需要满足两个关键要求：一是具备足够的机械强度，二是与基底之间具有牢固的结合力。目前，关于保护层强度的研究已有较多报道，但涉及保护层与基底结合力的研究相对较少。
本研究提出了一种新的研究思路，通过化学作用在锂金属负极表面预构建具有开放式榫卯结构和强结合力的基础层，用于连接后续电化学反应形成的固态电解质界面层（SEI），形成增强的表面膜。具体而言，首先通过2-（氟磺酰基）二氟乙酸（DFSA）与锂金属的化学反应，生成与金属锂紧密结合的基础层。随后，引入具有与DFSA类似分子结构的三甲基硅基2-（氟磺酰基）二氟乙酸（TSFSA）作为SEI增强剂。凭借低的LOMO能级，SEI增强剂在电化学反应过程中优先分解，生成与基础层一致的SEI组分，从而强化基础层并形成了增强SEI（ESEI）。具有ESEI的锂金属负极在碳酸酯电解液中实现了高度可逆的锂沉积/剥离过程。此外，与高负载正极组装的全电池在低N/P比条件下也展现出优异的循环稳定性，显示出在高能量密度锂金属电池实际应用中的巨大潜力。
该工作是在董全峰教授、范镜敏高级工程师的共同指导下完成。2021级博士生王坤、2022级博士生王楚涛和2021级硕士生刘晟为论文的共同第一作者。理论计算由袁汝明副教授完成。锂金属的Cyro-TEM测试得到了清源创新实验室汤育欣教授和杜聪聪老师的大力支持，AFM的表征得到了颜佳伟教授课题组的大力支持。博士生郑庆毅、崔伽清、杨鑫鑫参与了部分工作。该工作得到国家自然科学基金委（22021001、22179112、22072117）的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1039/D4EE04617J
