我院彭丽副教授/李军教授团队在贵金属金回收方面取得重要进展,相关研究成果以“Light-Promoted Efficient Gold Recovery Enabled by a Polydopamine-Functionalized Covalent Organic Framework”为题,在线发表于Angewandte Chemie International Edition上(DOI: 10.1002/anie.202526042)。
随着人工智能技术的飞速发展,全球算力需求激增,硬件革新与产品迭代不断加速,电子废弃物总量持续攀升。值得注意的是,这些电子废弃物中蕴含着丰富的贵金属资源,特别是金,因其卓越的导电性、延展性和化学稳定性,已成为电子产品中不可或缺的关键材料。然而,金在自然矿石中储量稀缺且不可再生。因此,发展高效、绿色的二次资源回收金的技术,对于构建循环经济、保障资源可持续性具有至关重要的意义。
在此背景下,结构可设计、具有有序孔道和高比表面积的共价有机框架(COFs)材料,作为新兴的理想吸附平台受到广泛关注。其可通过精确的分子工程集成特定功能位点,为回收贵金属提供了独特优势。然而,传统功能化COF的策略,无论是自下而上的合成还是合成后修饰,均存在固有局限:前者单体选择有限且结晶条件苛刻;后者则往往效率低下、修饰条件相对严苛、反应普适性不足。
针对上述情况,本工作报道了一种简便温和的主-客体结合策略,将功能聚合物直接引入多孔框架中,实现COFs的功能化。通过温和的原位聚合方法,成功地将聚多巴胺(PDA)修饰到TATP COF中,制备得到TATP/PDA复合材料。结合三价金离子较高的还原电势和TATP/PDA具备的优异光催化活性,利用光作为辅助策略,进一步增强金的回收。该材料展现出高达5220 mg·g-1的金吸附容量,超快的吸附速率(30 s内,金回收率高于99%)以及在复杂基质中的优异选择性,并且在电子废弃物浸出液中实现了优异的金回收效率。研究表明,其优异性能源于PDA与TATP之间通过氢键和π-π相互作用结合,不仅提供了丰富的氮、氧吸附位点,更显著增强了材料的光电响应与还原能力,实现了吸附、配位与光/化学还原的协同增效。此外,从电子废弃物中回收金后的材料可以直接作为可持续的光催化剂,用于光催化水分解产氢。该工作为电子废弃物中高价值金的高效回收以及推动资源的循环利用提供了新思路。
我院2023级硕士生吴燕吟为文章的第一作者,并得到了课题组其他老师和硕、博士研究生的帮助。该工作由彭丽副教授、李军教授和杨述良教授共同指导完成。团队在多孔材料的构建及资源化利用方面开展了系列工作,该工作也是主客体功能化构建多孔材料策略和高价值金属回收的多项前期工作(Sci. Adv., 2023, 9, eadg4923; Angew. Chem. Int. Ed., 2023, e202309737; J. Am. Chem. Soc., 2024, 146, 35098; Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202500092)的基础上引入光化学反应的最新进展。研究工作得到国家自然科学基金(22373080,22078274)、福建省自然科学基金(2024J08008)、中央高校基本科研业务费专项基金(20720240054)等项目的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202526042