近日，我院郑南峰教授、秦瑞轩教授、魏现奎教授等合作，在非贵金属选择性催化醛/酮还原胺化反应方面取得重要进展，相关成果以“Promoting Heterogeneous Nickel Catalysis with Surface Atomically Dispersed Tungstate Species”为题，发表于J. Am. Chem. Soc.。
基于非贵金属催化剂实现高选择性还原胺化反应，是合成功能性胺类化合物的一条重要技术路径。然而，受限于非贵金属的固有电子结构特点，该类催化剂在实际应用中长期面临活性低、选择性差、稳定性不足（如易氧化）等难题。
面对上述挑战，合作团队利用Ni等前过渡金属与氧原子之间的强相互作用，开发了原位水解与热分解策略，成功在镍表面实现了单分散[WO4]2-物种精准构筑。实验与理论计算研究表明，单核[WO4]2-物种可以有效避免Ni表面副反应过程的同时提升金属Ni的抗氧化能力。此外，Ni表面单核[WO4]2-的酸碱性与氧化还原特性，能够高效介导质子与电子转移加氢机制，从而显著提升醛和酮在还原胺化反应合成功能性胺类化合物的催化活性与选择性。在模型催化体系反应机制深入研究基础上，研究团队更进一步构建了面向产业应用的实用非贵金属催化剂体系，其催化活性远超已有报道的非贵金属催化剂体系，在相同反应条件下甚至优于贵金属催化剂。此外，该催化剂在多种药物及工业精细化学品的合成中表现出优异的适用性，展现出广阔的工业应用前景。
该研究工作历时七年完成，第一作者为嘉庚创新实验室阮朋朋副研究员，我院2023级博士生梁智尧及西湖大学杨尧研究员团队协助完成球差电镜的拍摄工作，涂文龙等硕士生参与了论文的研究工作。该工作得到国家自然科学基金（22388102, 92261207）、新基石科学基金、福建省自然科学基金（2023J05006, 2024J09006, 2024H6001）等的资助和支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c23410
